《Science》：新记录！千分之一纳米精度，超高分辨率电镜图像

透射电子显微镜因其使用波长为几皮米的电子，具有固体单原子成像的潜力，其分辨率最终由原子的本质大小所决定。然而，由于透镜像差和样品中电子的多次散射，图像分辨率降低了3到10倍。

在此，来自美国康奈尔大学的Zhen Chen & DavidA. Muller等研究者，通过反求解多重散射问题和克服电子探针像差，演示了厚样品中仪器模糊小于20皮米以及线性相位响应，再次刷新记录，获得了皮米（千分之一纳米）级别的超高精度原子图像。相关论文以题为“Electron ptychography achieves atomic-resolution limits set by lattice vibrations”于5月21日发表在Science上。更多精彩视频请抖音搜索：材料科学网。

论文链接：

https://science.sciencemag.org/content/372/6544/826

透射电子显微镜(TEM)，在物理、化学、结构生物学和材料科学等多个领域的微观和纳米结构研究中起着关键作用。电子显微镜的像差校正光学的进步，大大提高了成像系统的质量，将空间分辨率提高到50 pm以下的水平。然而，在实际样品中，只有在非常有利的条件下才能达到这个极限分辨率。一个主要的障碍是，由于束流电子与原子静电势之间的强库仑相互作用，在比单层厚的样品中不可避免地会发生多次电子散射。多次散射改变了样品中的光束形状，导致探测器平面上复杂的强度分布。当成像的样品厚度超过几十个原子时，会出现非线性甚至非单调的对比度依赖，这阻碍了利用相衬成像直接测定样品结构。定量结构图像解译，通常依赖于密集的图像模拟和建模。直接检索样品电位，需要解决非线性，多重散射的反问题。人们已经通过不同的方法进行了改进，其中大多数是基于布洛赫波理论，通过对晶体样品的不同布拉格光束相移。不幸的是，由于需要确定大量未知的结构因素，这些方法在具有大单胞或非周期结构的一般样本中，变得极为困难。

叠层成像，是另一种相位检索方法，最早可追溯到Hoppe在20世纪60年代的工作。现代的、坚固的装置，使用多重强度测量——通常是通过扫描扩展样本的一个小探针，来收集一系列衍射图案。先验知识，不需要对样本结构进行周期性或对称性约束。该方法，已广泛应用于可见光成像和X射线成像领域。直到最近，在电子显微镜中，电子叠层成像，一直受到样品厚度和探测器性能的限制。

二维(2D)材料和直接电子探测器的发展，引起了更广泛的新兴趣。对于薄样品，如2D材料，电子叠层成像技术，已经实现了2.5倍透镜衍射极限的成像分辨率，达到了39 pm的阿贝分辨率。然而，这种超分辨率方法只能可靠地应用于小于几纳米的样品，而在较厚的样品中，分辨率与传统方法没有本质上的区别。对于许多块状材料来说，这种薄的样品实际上是难以实现的，这限制了目前在类2D系统中的应用，如扭曲的双层材料。对于比探针聚焦深度更厚的样品，研究者们提出了用多层切片表示样品的多层切片描记法，可以分别检索所有片的结构。使用可见光成像或X射线成像，有几个成功的多层叠层显像。然而，由于实验上的挑战，只有少数的原理证明的多片电子叠层成像已被报道，并在分辨率或稳定性方面受到限制。

在这里，研究者在实验中演示了多层电子刻痕重建，恢复了与厚度相关的线性相位响应，并将横向分辨率推向接近原子本身的尺寸，限制了原子本身的热波动。实验装置如图1A所示。图1B所示为探针随深度的变化曲线。在传统的叠层成像中，研究者近似的波函数在样本的出口表面，作为一个单一的投影样本函数的入射波函数的乘法。而对于厚样品，由于衍射光束的扩散，不同深度位置的部分样品被不同的波函数有效地照亮。整个散射过程，被建模为从每个片依次散射，然后在自由空间传播到下一个片。对于反问题，可以在每次迭代中采用类似的多片程序，正如在多片叠层成像中一样。在这项工作中，没有关于样本结构的先验假设，所有切片的重建都是从随机初始阶段开始的。通过透射函数的相位分别恢复每个切片的试样电位，如图1C所示。

图1 多层电子叠层成像原理。更多精彩视频请抖音搜索：材料科学网。

图2 PrScO3的多层电子刻痕重建。更多精彩视频请抖音搜索：材料科学网。

图3 多层电子叠层成像的空间分辨率和测量精度。更多精彩视频请抖音搜索：材料科学网。

图4 多层电子的叠层成像的深度切片。更多精彩视频请抖音搜索：材料科学网。

与传统方法相比，多片电子叠层成像，提供了一种强大的工具，可以在所有三维空间中以超过两倍的分辨率定位单个掺杂剂。结合断层扫描，在三个维度上呈现缺陷簇的原子分辨率细节应是可行的。（文：水生）