华科《Adv Mater》：效率稳定在21%以上的2D钙钛矿太阳能电池！

有机-无机复合钙钛矿由于具有高光吸收、低结合能、高缺陷容忍度、高载流子迁移率和长载流子扩散长度等优点，在太阳能电池的发展中引起了极大的研究兴趣。在过去的几年里，三维钙钛矿太阳能电池的功率转换效率迅速提高到25%，接近Shockley-Queisser极限。然而，二维Ruddlesden-Popper(RP)钙钛矿由于其不完全的光吸收和电荷传输，因此表现出相对较低的效率。

 

来自华中科技大学的学者制备了甲基铵(MA)、甲酰胺(FA)和FA/MA混合2D钙钛矿太阳能电池(PSCs)。加入FA阳离子扩大了吸收范围，增强了光吸收。光谱分析表明，FA离子显著增加了类3D相向2D相的比例，X射线衍射(X-射线衍射)研究表明，FA基2D钙钛矿具有倾斜的晶体取向。然而，超快的相间电荷转移导致了极长的载流子扩散长度(≈1.98µm)。此外，氯化物添加剂对纯FA基二维PSCs黄色δ相的形成有明显的抑制作用。结果表明，无论是FA/MA混合PSC，还是纯FA基2D PSC，其功率转换效率(PCE)都有20%以上的显著提高。具体地说，基于FA的纯2D PSC达到了创纪录的21.07%的PCE(认证为20%)，这是迄今为止报道的低维PSC(n≤10)的最高效率。重要的是，FA基2D PSCs在85°C持续加热1500h后仍保持其初始效率的97%。结果清楚地表明，纯FA基2DPSCs有望获得与3D钙钛矿型PSCs相当的效率，同时具有更好的器件稳定性。相关文章以“Over 21% Efciency Stable 2D Perovskite Solar Cells”标题发表在Advanced Materials。

 

论文链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202107211

图1.a)UV-Vis吸收光谱和b，c)分别从纯MA、FA/MA和纯FA基2D RP钙钛矿型薄膜的背面(玻璃)(b)和正面(Fm)(c)激发的稳态PL光谱。d-f)钙钛矿的俯视扫描电镜图像：d)纯MA；e)FA/MA；f)纯FA。

图2.a)纯MA、FA/MA和纯FA 2D RP钙钛矿型薄膜的X射线衍射图。b)含不同氯化物浓度的纯FA-2D-RP钙钛矿薄膜的X射线衍射图谱：右侧：FAPbI₃的δ相的扩大的折射峰。基于纯MA(c)、FA/MA(d)和纯FA(e)的2D RP钙钛矿薄膜的GIWAXS图像。

 

图3.a-c)从背面(玻璃)激发的纯MA(a)、FA/MA(b)和纯(c)FA阳离子的2D钙钛矿型薄膜的瞬态吸收(TA)色图。三个二维钙钛矿型薄膜在不同延迟时间的d-f)TA谱。g)MA和FA基2D钙钛矿晶体取向和相分布示意图。

   

图4.a)纯MA、FA/MA和纯FA的器件在正向和反向扫描下的J-V曲线。b)高效低维钙钛矿太阳能电池PCE汇总。c)纯MA、FA/MA和纯FA器件的EQE谱。d)纯FA器件的稳态功率输出。e)纯MA、FA/MA和纯FA设备的PCE值直方图。f)未封装器件在85°C氮气中的热稳定性试验。

 

图5.a)纯MA、FA/MA和纯FA 2D RP钙钛矿薄膜的TRPL谱。基于纯MA、FA/MA和纯FA 2D RP钙钛矿型薄膜的b)纯电子态和c)纯空穴器件的载流子迁移率和陷阱态密度。d)根据光强绘制的开路电压，以及对纯MA、FA/MA和纯FA器件数据的线性FTS。e)相应器件的TPV衰减曲线。f)EQEEL作为施加电压的函数。

 

本文已经证明在2D钙钛矿中掺入FA阳离子扩大了光吸收范围，有助于更好地捕光。稳态和瞬态TA谱表明，FA基2D RP钙钛矿具有独特的相分布，大量的类3D相嵌入在低n相中，形成贯穿整个薄膜厚度的穿透导电网络。虽然GIWAXS研究表明纯FA基2D钙钛矿型PSCs具有倾斜的晶体取向，而不是择优的垂直取向，但本文认为这种特殊的2D-3D混合相分布促进了钙钛矿层间的电荷转移和电荷传输，导致了极长的电荷载流子扩散长度为1.85µm。得益于改善的光吸收和优越的电荷传输，所得到的纯FA基2Dff的效率达到了创纪录的21%(验证效率为20%)。本文的结果突出了高效和稳定的RP PSCs走向商业化的前景。（文：SSC）

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